はじ め に本報告書は、競艇の交付金による日本財団の助成金を受けて平成 18 年度に実施した「船舶起源の粒子状物質(PM)の環境影響に関する調査研究」事業の成果をとりまとめたものです。船 舶 の 排 ガ ス 中 に 含 ま れ る 窒 素 酸 化 物(NOx)及び硫黄酸化物(SOx)に対しては、マルポール 73/78 条約付属書Ⅵに基づき既に排出規制が開始されているところです。しかしながら、同付属書に定められた規制値は、NOx 及びSOx の人体への直接的な影響のみを考慮しており、これら物質が大気中の光化学反応により酸化・粒子化し、ディーゼル粒子とともに粒子状物質(PM)として長距離を移流拡散し、よって人体もしくは生態系へ間接的に影響することまでを考えたものではありません。このため、平成 17 年７月に開催された国際海事機関(IMO： InternationalMaritime Organization) の第53 回海洋環境保護委員会(MEPC53 ： MarineEnvironment Protection Committee)において、附属書Ⅵの改正検討項目に上記のNOx 及びSOx に対する規制改正に加えて、PM 排出削減の検討が盛り込まれました。本事業は、当財団の過去の船舶排ガス実態調査の実績と光化学反応解析に関するノウハウを生かし、船舶PM の環境中での挙動と港湾域における影響度合いに対する評価を中心に今後のPM 対策に資する基礎的な調査に取り組んだものです。本報告書が広く皆様に活用され、大気環境保全に貢献できることを期待致しております。なお、本事業を実施するに当たっては、芝浦工業大学学長平田 賢氏を委員長とする「船舶起源の粒子状物質(PM)の環境影響に関する調査研究委員会」各委員による熱心なご審議・ご検討を頂きました。また、港湾域におけるPM 実測調査および実船計測調査にご協力頂いた関係各所、各海運会社、オペレータ社等関係者に対し、感謝の意を表する次第です。平成 19 年３月海 洋 政 策 研 究 財 団(財団法人シップ・アンド・オーシャン財団)船舶起源の粒子状物質(PM)の環境影響に関する調査研究委員会 委員名簿(順不同、敬称略)委員長 平田 賢 芝浦工業大学 学長委 員 高崎 講二 九州大学大学院 総合理工学研究院 環境エネルギー工学専攻 教授溝畑 朗 大阪府立大学 産学官連携機構先端科学イノベーションセンター センター長若松 伸司 愛媛大学 農学部 生物資源学科 大気環境科学 教授村岡 英一 (独)海上技術安全研究所エネルギー・環境評価部門大気環境保全研究グループ 主任研究員山崎 雅雄 (社)日本船主協会 海務部関係者 中橋 亨 国土交通省 総合政策局 環境・海洋課 海洋室 課長補佐上野 大輔 国土交通省 総合政策局 環境・海洋課 海洋室 専門官高嶺 研一 国土交通省 海事局 安全基準課 専門官三島 裕美 環境省 水・大気環境局 自動車環境対策課 課長補佐白波瀬 道英 環境省 水・大気環境局 自動車環境対策課 環境専門調査員藤田 昌廣 東京都環境局 環境改善部 大気保全課 規制担当係長鈴木 潤 いであ(株) 参事星 周次 いであ(株) 東京支社 環境コンサルタント事業部環境技術グループ長太田 晶久 いであ(株) 東京支社 環境コンサルタント事業部環境技術グループ 研究員水野 太史 いであ(株) 東京支社 環境コンサルタント事業部環境技術グループ 研究員事務局 工藤 栄介 海洋政策研究財団 常務理事田上 英正 海洋政策研究財団 海技研究グループ長西田 浩之 海洋政策研究財団 海技研究グループ長玉眞 洋 海洋政策研究財団 海技研究グループ 調査役華山 伸一 海洋政策研究財団 海技研究グループ 主任研究員三木 憲次郎 海洋政策研究財団 海技研究グループ グループ長代理目 次1. 調査の概要................................................................................................................................................11.1 PMに関するシミュレーション.........................................................................................................11.2 港湾域におけるPMの解析調査........................................................................................................21.3 PMの削減ポテンシャルに関する調査.............................................................................................31.4 PMの将来規制の枠組みに関する提言.............................................................................................32. 調査の背景と目的....................................................................................................................................42.1 背景と目的..........................................................................................................................................42.2 調査計画の内容..................................................................................................................................53. 総説............................................................................................................................................................73.1 粒子状物質(PM)の定義......................................................................................................................73.2 PMの分類.............................................................................................................................................73.2.1 発生源による分類.......................................................................................................................73.2.2 粒径による分類...........................................................................................................................83.3 健康への影響......................................................................................................................................93.4 我が国におけるSPM環境基準の達成状況....................................................................................103.5 規制によるPM排出量の変化..........................................................................................................123.6 PMに対する規制状況.......................................................................................................................133.7 PMの環境中の挙動の解析方法.......................................................................................................144. PMに関するシミュレーションの概要.................................................................................................174.1 解析の内容........................................................................................................................................174.1.1 解析領域.....................................................................................................................................174.1.2 解析期間.....................................................................................................................................184.1.3 解析項目.....................................................................................................................................184.2 一次粒子............................................................................................................................................194.2.1 モデルの概要.............................................................................................................................194.2.2 結果と考察.................................................................................................................................204.3 二次粒子............................................................................................................................................214.3.1 モデルの概要.............................................................................................................................214.3.2 結果と考察.................................................................................................................................234.4 オゾン濃度への影響........................................................................................................................274.5 結論....................................................................................................................................................284.5.1 一次粒子.....................................................................................................................................284.5.2 二次粒子.....................................................................................................................................284.5.3 オゾン濃度への影響.................................................................................................................284.6 今後の検討課題................................................................................................................................305. 港湾域におけるPMの調査解析の概要................................................................................................315.1 大気中PM調査..................................................................................................................................315.1.1 調査概要.....................................................................................................................................315.1.2 調査結果の概要.........................................................................................................................335.2 発生源別寄与の考察........................................................................................................................395.3 船舶排気PM調査..............................................................................................................................425.3.1 調査概要.....................................................................................................................................425.3.2 調査結果.....................................................................................................................................435.4 各種発生源の成分組成の検討........................................................................................................445.4.1 発生源別成分組成の検討.........................................................................................................445.4.2 発生源別成分組成のクラスター分析.....................................................................................455.5 今後の検討課題................................................................................................................................526. PMの削減ポテンシャルに関する調査.................................................................................................536.1 PM発生要因と対策...........................................................................................................................536.1.1 PM発生要因................................................................................................................................536.1.2 PM測定方法と組成....................................................................................................................556.1.3 PM削減技術の基本的な考え方................................................................................................576.2 PM削減技術.......................................................................................................................................586.2.1 機関における対応.....................................................................................................................586.2.2 燃料対応.....................................................................................................................................596.2.3 後処理技術.................................................................................................................................596.2.4 PMの削減ポテンシャルのまとめ............................................................................................657. PMの将来規制の枠組みに関する提言.................................................................................................667.1 我が国の陸上におけるPM規制の概要..........................................................................................667.1.1 固定発生源から排出されるばいじんの排出規制.................................................................667.1.2 オンロード及びオフロード・ディーゼル・エンジンに対する規制.................................667.1.3 船舶機関に対する既存の規制.................................................................................................677.2 国際海事機関(IMO)などにおける船舶排ガス規制の最新動向..................................................687.3 海外におけるIMO以外の船舶規制の動き....................................................................................727.4 初年度調査のとりまとめ................................................................................................................74資料編Ⅰ.................................................................................................................................................... 000資料編Ⅱ.................................................................................................................................................... 000資料編Ⅲ.................................................................................................................................................... 0001. 調査の概要本調査では PM に関するシミュレーションおよび港湾域におけるPM の調査解析などを行い、わが国周辺地域における船舶から排出されたPM の影響を把握した。調査の概要は以下のとおりである。1.1 PM に関するシミュレーション調査方法 東アジア域の外洋を航行する船舶の排ガスに起因する PM の影響を把握するため、既存の移流・拡散モデルを用いてシミュレーションを実施し、船舶から粒子として排出される一次粒子と、ガスとして排出されたNOx、SOx が大気中で化学反応により粒子化した二次粒子の挙動を解析した。調査結果 ①一次粒子船舶から発生するディーゼル粒子は、ガス状物質あるいはそこから生じる二次粒子と異なり、重力の影響をより受ける物理サイズを持つ。このため、0-100 km の距離帯において、夏季で60 %、冬季で40 %程度が海面に沈着すると推定される。したがって、その影響範囲はガス状物質から生じる二次粒子に比較して狭いことが期待できる。②二次粒子・太平洋上の航路帯から排出されたSOx ガスは、比較的速やかに粒子化し、航路帯から100 km 以上離れた地点でのガス状物質としての濃度は、絶対値としても、バックグラウンド濃度との比較においても無視できる。・粒子化したSO4粒子は、ガス状物質に比較して遠距離まで到達する。したがって、PMのうち二次粒子の影響を考慮した場合は、燃料転換あるいはSO2ガスや粒子を除去できる後処理対策が有効であると考えられる。・太平洋上の航路帯から排出されたNOxガスは、NO2へ更にHNO3ガスにまで比較的速やかに酸化される。ただし、そこから粒子化へ進む速度は、SOxに比較して遅く、ガス状物質のままで大気中に存在する。・粒子化の影響が少ないことからも、NOx の影響はSOx の影響に比較して範囲が狭く、局地的な影響を重視した対策が望まれる。・硫黄酸化物の乾性沈着量は、陸上では主にSO2ガスであるのに対して海洋上ではSO2ガスとSO42-粒子は同程度である。一方窒素酸化物は陸上では主成分のHNO3ガスに加えNOガスやNO3-粒子も沈着するのに対して海洋上ではHNO3ガスのみであり、陸上と海洋上で粒子化への影響が異なることが示唆された。今後の課題①船舶排ガスの実状を踏まえた検討本調査において一次粒子のシミュレーションに用いた粒径は、良質な燃料を使用していると想定し0.3 μm と設定している。しかし実際に運航している船舶では、380 cSt程度の低質燃料が用いられており、実際にはこの粒径と異なる可能性がある。そのため、船舶からの一次粒子の粒径や排出量について、実際に運航している船舶での実状を踏まえて検討する必要がある。②近年の陸上排出量推移を踏まえた検討本調査においては、陸上の人為起源の排出量は2000 年をベースとして設定しているが、近年は、たとえば中国などではSOx は減少傾向だがNOx は増加している可能性があるなど、排出量の変化が大きいと考えられるため、近年の排出量の推移を踏まえた検討を行う必要がある。③一次粒子の詳細な 3 次元モデルによる検討一次粒子の影響をプルームモデルにより検討したが、長距離の評価に用いるには限界がある。そのため、簡易的に3 次元モデルによる試算を行ったが、さらに湿性沈着等の詳細な過程を含んだ詳細な3 次元モデルを用いた検討を行う必要がある。11.2 港湾域におけるPM の解析調査調査方法 近年、船舶起源 PM の大気中での寄与率が相対的に増加していることが懸念されている。港湾周辺の大気環境に及ぼす船舶起因の微小なPM の寄与について検討するため、横浜港周辺においてPM を採取して成分分析を行った。調査は大気環境PM 調査を夏季に2 地点、また船舶排気PM 調査を停泊・荷役中のコンテナ船で実施した。調査結果 ①大気中 PM 調査PM 中に占める主な成分割合は、炭素成分が20 %前後、硫酸イオンが25～28 %前後、アンモニウムイオンが10 %前後であった。なお、質量濃度から分析対象成分の濃度を差し引いたその他不明分の割合が高く30～36 %であった。環境省が関東地域 3 地点で実施した調査結果と比較すると、本調査ではその他不明分の割合が高くなっていた。また、成分を比較すると、本調査では環境省調査結果に比べて硫酸イオンがかなり多くなっていた。一因として、フィルターに捕集された硫酸イオンが高湿度によって潮解し、水分を吸収したことが考えられる。②発生源別寄与の考察平成 17 年版神奈川県の調査、および平成16 年度の東京都の調査などから、大規模な港湾に面する地域における船舶からの一次粒子のPM 寄与率として10 %あるいはそれ以上、二次粒子も含めたPM 寄与率としてはさらに多くなる可能性がある。③船舶排気 PM 調査船舶排気PMの成分はSO42-が最も多く4 割近くを占め、次いでOC約24 %、EC約16 %の割合であった。成分分析結果中イオン成分のCa2+と金属として分析したCaとで10 倍以上の濃度差が見られたが、船舶排気には自動車排ガスと比較して潤滑油にCaが多く含まれており、そのことがCa含有率を高めている可能性がある。④各種発生源の成分組成の検討本調査において作成した船舶から排出される成分組成を、他の発生源の成分組成と比較し、発生源間の分類が明確になされるかどうかについて検討したが、船舶と石油系燃料ボイラーとの発生源間の分類が明確でないなどの問題が残った。今後の課題本年度調査は、横浜港周辺 2 地点におけるPM 現地調査と船舶排気PM の調査を行い、それに基づいて発生源寄与率の試算を行った。しかしながら、環境大気中のPM調査結果では、潮解現象が分析結果に影響していると考えられることや、一部のデータで既存調査結果との差が大きいなど、測定から分析段階での作業を再確認する必要があると考えられものがあった。また発生源別成分組成調査において、石油燃焼系ボイラーと船舶との区別を統計学的に明確にすることが出来なかった。このように、本調査結果では分析方法や、発生源情報の収集・解析などで再検討を行う必要のある項目があり、今後継続して検討していく必要がある。①横浜港周辺における夏季の PM 再調査測定手法から分析手法まで再精査し、現地調査結果の再確認を行い、これによって今年度調査結果の妥当性を確認するとともに、本年度以上に正確なPM の船舶寄与算定を目指す必要がある。②船舶起源の PM 成分組成の調査の継続本調査によって使用した船舶発生源の成分組成の精度向上を図るため、さらに船舶排ガス調査を実施する必要がある。③既存資料の収集発生源の成分組成については、特に石油系燃焼ボイラーの油種が本調査で使用した成分組成よりも質の高いものに変化している可能性があり、新たな成分組成を設定することによって船舶発生源の成分組成との差を明確にできる可能性があると考えられる。このため、引き続き石油系燃焼ボイラーの発生源の成分組成について既存資料の収集に努めていく必要がある。また、船舶排気データ情報の収集・整理、CMB 解析結果情報の収集・整理などを実施し、船舶からの寄与率算定結果の精度向上に努める必要がある。21.3 PM の削減ポテンシャルに関する調査調査方法 削減技術のレビューとその評価を行い、既存データの整理及びメーカーへの聞き取りなどを行った。調査結果 低質燃料の使用を前提にした現在の状況では、硫酸ミストと凝集物および大気中で生じる二次粒子が、環境に影響を与えるPM の大きな割合を示しており、これに対して一次粒子(いわゆるディーゼル粒子)の影響が相対的に少ないことには疑いない。このような現状では、低硫黄分をもつ良質燃料への転換が排出ポテンシャルとしても最も効果があるが、地域の特性、燃料切り替え時における安全性や燃料供給体制の確保など規制の実効性、などを総合的に考える必要がある。燃料転換を除いた削減技術としてポテンシャルをもつのは、①NOx 排出にも留意した燃焼改善技術、②燃料に対応した潤滑油の使用およびその供給システム、③排水による環境影響に留意した上での海水スクラバーの使用などであると考えられるが、いずれもコスト以前に技術的な困難さなどもあり、仮に対象を補機に限定したとしても、実用性までに開発しなければいけない課題が多くある。今後の課題本年度調査は、2 年計画の初年度として、既存の処理技術および測定方法を整理した。次年度については、削減可能量とその際に期待できる大気環境改善効果について、定量的な解析を進める必要がある。1.4 PM の将来規制の枠組みに関する提言調査方法 IMO における付属書Ⅵ改正作業が行われたMEPC、BLG およびBLG 中間会合、国際学会のなどに出席し、各国のPM 規制に対する考え方や地域規制について情報を収集した。調査結果 欧米各国においても、我が国と同様にPM 大気環境は高濃度が常態化した劣悪な状況にあり、またこの状況には二次粒子が大きく寄与していることが判明した。他方、陸上の発生源に対しては、二次粒子の削減の効果を意図して、良質燃料の使用を推奨したり、燃料中硫黄分を積極的に削減する動きがあることがわかった。また、本事業の成果のうちシミュレーション結果および解析結果について、BLG 中間会合にて発表を行い、その解析結果については各国科学者から高い評価を得た。今後の課題「船舶 PM 規制については、特に燃料中硫黄分から生じる二次粒子の削減を優先させるべき」という基本的な規制の考え方は、各国およびIMO のワーキンググループ議長の同意を得られつつある。今後は、更に具体的な規制の枠組みについて、環境改善効果を含めて総合的に検討する必要がある。32. 調査の背景と目的2.1 背景と目的船舶からの排気ガスに含まれる粒子状物質(Particulate Matter; 以下PM)については、平成17 年5月に発効したマルポール73/78 条約付属書VI(船舶の環境汚染防止のための国際条約のうち、窒素酸化物(NOx)、硫黄酸化物(SOx)など大気汚染物質に関する排出規制を定めた付属書)において規制の対象にはなっていない。しかしながら、国際海事機関(International Maritime Organization; IMO)においては、平成18 年4 月から開始された同付属書の改正作業において、PM 規制の可否についての検討が始まっている。また、我が国においても、一部自治体で港湾付近におけるPM 対策を検討していることなどから、船舶に起因するPM については早急に実態を把握するとともに対応を検討する必要がある。PM は、ディーゼルエンジンから排出時に粒子として排出される一次粒子(黒い粒子と呼ばれる)と、ガスとして排出されたNOx、SOx などが大気中で光化学反応により固体化する二次粒子(白い粒子と呼ばれる)に大別できる。両者は、粒径、化学組成などが異なることから、大気中での寿命や挙動、健康影響の度合いも様々である。船舶起源の PM の環境影響については、NOx、SOx に比較して、情報量が少ない。特に、二次粒子の生成とその環境への影響については、国内だけでなく欧州の港湾などにおいても無視できないと言われており、実態に基づく規制政策を提案することで国際的にも大いに貢献することが可能である。そこで本事業では、船舶起因の PM の環境影響について現地データなどに基づいた調査・解析を行い、将来的な規制の必要性を判断し、またその具体的削減方法の検討を実施し、船舶排ガスの将来規制のあり方について提言を行うことで、大気環境改善を通じて、我が国の海運、造船、及び造船関連工業の持続的発展に寄与することを目的とする。42.2 調査計画の内容調査は平成 18 年度から2 年計画とし、このうち平成18 年度には、特に港湾周辺の大気環境に及ぼす船舶起因PM の寄与について検討を行った。すなわち、一次粒子に関する現地調査を行うとともに、排ガス中の一次粒子の粒径分布の既存測定データなどから、一次粒子を中心に解析を行いこれらの寄与分についてまとめ、シミュレーション結果とともに規制の必要性に関して港湾大気環境サイドからの提言を行うため、以下を実施した。(1) 船舶起因のPM の大気環境に対する影響の調査① PM に関するシミュレーション海洋上および港湾付近における既存のモデルの調査や、入力データの整備を行い、二次生成モデルを使用して船舶からの影響について予備的な計算を実施した。② 港湾域における PM の調査解析影響が懸念される横浜港周辺において PM を採取した。成分分析などからその一次粒子(発生源からPM の状態で排出された粒子)および二次粒子(発生源からはガス状物質として排出され大気中で固体に変換した粒子)の組成割合と粒度分布を実測した。また一次粒子の由来について、成分分析結果に基づき解析した。(2) PM の削減ポテンシャルに関する調査削減技術のレビューとその評価を行い、既存データの整理およびメーカーへの聞き取りなどから、(1)の影響がPM 一次粒子の対策によって、どの程度削減できるかの評価を行った。(3) PM の将来規制の枠組みに関する提言情報収集および成果の発表の場として IMO など国際会議および国際学会に出席し、上記成果およびPM 規制の必要性に関して欧米諸国と議論を行った上で、PM の将来規制の枠組みに関して提言を行った。5調査計画の策定船舶起源の PM の大気環境に対する影響の調査港湾域におけるPM の調査解析・港湾域でのPM 採取・成分分析などから粒子の組成割合と粒度分布を調査・一次粒子の由来について成分分析結果に基づき解析PM に関するシミュレーション・既存のモデルの調査や入力データの整備・予備的な計算の実施PM の削減ポテンシャルに関する調査・ 削減技術のレビューとその評価・ 既存データの整理およびメーカーへの聞き取りIMO への情報発信PM の将来規制の枠組みに関する提言・IMO など国際会議および国際学会に出席し、調査の成果、およびPM 規制の必要性に関して欧米諸国と議論・PM の将来枠組みに関して提言図 2.2-1 本調査のフロー図63. 総説3.1 粒子状物質(PM)の定義大気汚染物質は、気体である SOx(硫黄酸化物)、NOx(窒素酸化物)などのガス状物質と、大気中に浮遊するPM に大きく分かれる。このうちPM(Particulate Matter：粒子状物質)は大気中に固体または液体の形で浮遊する微小な粒子である。また、PM の発生源には様々なものがあり、発生過程によって粒径(粒子の大きさ)や化学組成などが異なるため、大気中の挙動、寿命など大気環境への影響や健康影響について、未知な点も多い。3.2 PM の分類3.2.1 発生源による分類発生源・生成機構によるPMの分類を表 3.2-1に示す。大気中の PM の起源は様々であり、発生源からみた場合は、燃料などが燃焼する過程で排出されるばいじん(いわゆる「すす」)のような人為起源のものと、土壌や海塩粒子のような自然起源のものとに分類される。また、生成機構の違いからみた場合は、粒子として大気中に直接排出される一次粒子と、ガス状物質として排出されたSOx、NOx、VOC(volatile organiccompounds：揮発性有機化合物)から光化学反応などにより生成される二次粒子とに分類される。本調査の対象となる船舶起源の PM についても、燃料の燃焼に伴い排出されるディーゼル黒煙などの一次粒子と、ガスとして排出されたSOx 等が大気中で粒子化して生成される二次粒子がある。船舶では燃料として硫黄分が多い重油が使われ、SOx の排出量が多いため、船舶起源のPMは、ディーゼル車などの陸上発生源と比べると、二次粒子の割合が大きい可能性がある。表 3.2-1 PM の主な発生源と生成機構人為起源 自然起源一次粒子【固定発生源】・ばいじん、粉じん発生施設・一般家庭等【移動発生源】・ 自動車・ 船舶・ 建設機械、航空機・ 海塩粒子・ 土壌粒子・ 中国大陸からの黄砂・ 花粉・ 火山灰二次粒子・ SO42-、NO3-：燃焼由来のSOx、NOxガスからの変換・ VOC：燃焼や蒸発系発生源(塗装、給油所など)由来のVOC からの変換・ SO42-：火山由来のSOxなどからの変換、海洋のDMSからの変換・ NO3-：雷放電、森林火災由来のNOxからの変換・ NH4+： 土壌などから発生するNH3からの変換73.2.2 粒径による分類PMは発生源や生成機構によって粒径が異なる。PMを粒径によって区分すると、粗大粒子(おおむね粒径2～10 μm)、微小粒子(おおむね粒径0.1～2 μm)、超微小粒子(おおむね粒径0.1 μm未満)に分けられる(図 3.2-1参照)。粗大粒子は、主として機械的な力により飛散した土壌粒子や海塩粒子などの自然起源の一次粒子からなる。これに対して、微小粒子や超微小粒子(以下、両者を合わせて「微小粒子」と言う。)は、主として燃焼過程による人為起源の一次粒子や、大気中でガスが粒子化してできる人為起源・自然起源の二次粒子からなる。このため、人為起源の炭素成分、金属成分(バナジウムなど)や硫酸塩、硝酸塩などは微小粒子に多く含まれている。人為起源の微小粒子について一次粒子と二次粒子の粒径を比較すると、一次粒子の粒径のほうが大きい。一般に、粒子は粒径が大きいものほど重力によって早く落下するため、二次粒子の方が輸送距離は長くなると考えられる。また、排ガスは一次粒子のみが含まれるが、大気中では輸送過程で生成される二次粒子が加わるため、排ガスと環境大気ではPMの粒径分布は異なる。船舶起源の PM は、燃焼過程によるものであり、一次粒子、二次粒子ともに微小粒子である。二次粒子についてはガスから生成されるため、粒径はディーゼル車と同様と考えられるが、一次粒子については使用燃料の違いが粒径に影響している可能性が考えられる。なお、PMは、測定対象とする粒径範囲によって表 3.2-2に示すように分類される。後述する「港湾域におけるPM の調査解析」においては、海外のデータとの比較、船舶起源のPM の多くがPM2.5(粒径2.5 μm 以下)の領域に含まれることなどを考慮して、PM2.5 を対象に調査および解析の結果を記載した。微 小 粒 子 粗 大 粒 子PM2.5PM10粒径（μm）相対質量濃度凝縮性OCH2SO4蒸気清浄空気高温燃焼排気物OCH2SO4金属蒸気　SO42 -、NO3-　NH4+　OC、EC　重金属　微小な土壌粒子土壌粒子破砕粉じん花粉海塩超 微 小 粒 子出典) John G. Watson：Visibility: Science and Regulation , Air & Waste Manage. Assoc , 52 , pp.628-713(2002).図 3.2-1 大気中PM の粒径別質量濃度の代表的分布8表 3.2-2 測定対象とする粒径範囲による粒子状物質の分類種類 内容TSP 大気環境中に浮遊する全 PM(Total Suspended Particulates)のこと。SPM、PM10 大気環境中に浮遊する PM のうち、おおむね粒径10 μm 以下の粒子のこと。日本ではSPM (Suspended Particulate Matter：浮遊粒子状物質)として環境基準が設定されている。PM2.5 大気環境中に浮遊する PM のうち、おおむね粒径2.5 μm 以下の粒子のこと。米国、カナダ、オーストラリアなどの基準値となっており、WHO からも指針値が示されている。ばいじん粉じん排出時の粒子状物質の区分。「ばいじん」は、「ばい煙」のひとつで、すすや燃えかすの固体粒子状物質のことをいう。燃焼以外から発生する固体粒子は、法的には「粉じん」として区別する。「ばいじん」、「粉じん」は人為起源から直接排出されるPM であり、粒径の規定はないが、一般的には環境中のPM よりは大きな粒子を含む。3.3 健康への影響PM による健康影響は、PM の粒径によって異なる。一般に、粒径が10 μm より大きい粒子は、呼吸により鼻から入っても大部分は鼻腔の粘膜に補足されるが、10 μm 以下の小さな粒子は気管に入りやすく、健康上有害な影響を及ぼす。このため、わが国では、粒径10 μm 以下の粒子を浮遊粒子状物質(SPM)と定義し、大気環境基準の設定や大気汚染防止法による規制・監視が行われてきた。粒径10 μm 以下の粒子を対象とした根拠は下記のとおりであり、基準値そのものは当時の知見をもとに、呼吸器系器官に対する長期的影響および短期的影響を考慮して設定されている(「浮遊粒子状物質に係る環境基準の設定について」(昭和47 年環大企27 号))。(1) 粒径10 μm 以下の粒子は、沈降速度が小さいため大気中に比較的長期間滞留すること。(2) 粒径10 μm 以下の粒子は、そのほとんどが気道又は肺胞に沈着し、人の健康上有害な影響を与えること。一方、その後のPM による健康影響に関する研究・知見の集積によって、PM と呼吸器系疾患や循環器系疾患、発がん性、アレルギー性喘息、花粉症等の様々な健康影響との関連性が懸念されるようになり、その原因として微小粒子が注目されるようになった。これは、粗大粒子と微小粒子の成分組成の違いと、粒径が小さい粒子ほど肺の奥に達しやすく、かつ体外から排除されにくいことによる。粗大粒子は自然由来の物質が多く、人体に有害な物質が少ない一方で、微小粒子は、粒子が小さいため、気道や肺に沈着しやすく、成分組成も人為的な燃焼起源の粒子、例えばディーゼル排気微小粒子(DEP)や硫酸塩、硝酸塩などの人体に有害な物質が多く含まれている。このため、PM による健康影響は微小粒子が主な原因であり、「今後の自動車排出ガス低減対策のあり方について」(平成12 年11 月1 日自動車排出ガス専門委員会第四次報告)においても、微小粒子による発がん性、気管支ぜん息、花粉症等の健康影響との関連が懸念されるとの見解が示された。9近年は、さらに小さな領域の超微小粒子(0.1μm以下、図 3.2-1)による健康影響が注目されている。この領域は、ナノ粒子あるいはPM0.1 とも呼ばれ、粒径が小さいため肺に長く沈着する割合が高いこと、沈着した粒子は毛細血管などに入り全身に影響を及ぼす可能性があることなどの健康影響が懸念されており、生体影響や大気中の計測方法などについて日本を含め各国で研究が進められている。3.4 我が国におけるSPM 環境基準の達成状況我が国ではSPMを対象に1972 年(昭和47 年)に大気汚染に係る環境基準「1 時間値の1 日平均値が0.10 mg/m3以下かつ1 時間値が0.20 mg/m3以下であること」が定められている。「自動車から排出される窒素酸化物および粒子状物質の特定地域における総量の削減等に関する特別措置法」(平成4 年法律第70 号)(以下、「自動車NOx・PM法」と言う。)の対象地域におけるSPM環境基準の達成率は図 3.4-1に示すとおりであり、平成15 年度以降大きく改善されたものの、全局達成には至っていない。平成14 年10 月には、自動車NOx・PM法に基づいてディーゼルトラック等に対する車種規制(「3.6 PMに対する規制状況」参照)が施行されており、このようなディーゼル車に対する規制強化が平成15 年度からのSPM濃度の改善につながったと考えられる。なお、SO2(二酸化硫黄)についてはほぼ100 %の環境基準達成率で推移しているが、NO2(二酸化窒素)については、SPMと同様に基準を達成していない測定局があり、自動車に対する規制強化が行われている。出典) 「平成17 年度大気汚染状況について」(2006 年10 月、環境省水・大気環境局)図 3.4-1 自動車NOx・PM 法の対象地域におけるSPM の環境基準達成率の推移横浜市が市内 28 局(一般局：20 局、自排局8 局、図 3.4-2参照)で行っている常時監視結果によると、平成16 年度においては、一般局の磯子区総合庁舎を除いて環境基準が達成されている。また、一般局中で1 時間値が環境基準0.20 mg/m3を超えた局は、中区加曽台と磯子区総合庁舎の2局のみである(表 3.4-1、表 3.4-2)。このように、平成16 年度においては、道路周辺に存在する自排局において環境基準が達成されているにもかかわらず、港湾の近辺において達成されていない一般局が存在した。固定発生源および自動車の規制が強化されていることを考慮すると、船舶からの寄与が近年相対的に増加している可能性が考えられる。10出典) 「平成16 年度の大気汚染状況について」(横浜市環境創造局環境科学研究所)図 3.4-2 横浜市による大気汚染常時監視測定局の位置表 3.4-1 SPM の環境基準適合局数の推移(適合局数/全測定局数)年 平成 8 9 10 11 12 13 14 15 16一般局2/19 5/20 4/20 17/20 5/20 19/20 16/20 13/20 19/20自排局0/8 0/8 0/8 4/8 3/8 4/8 3/8 3/8 8/8備考 一般局：一般環境大気測定局自排局：自動車排出ガス測定局出典) 「平成16 年度の大気汚染状況について」(横浜市環境創造局環境科学研究所)11表 3.4-2 一般局におけるSPM の環境基準の達成状況(平成16 年度)短期的評価長期的評価年平均値1 日平均値の年間2 %除外値1 時間値が0.20 mg/m3を超えた時間数日平均値が0.10 mg/m3を超えた日数2 日連続超過の有無長期的評価による0.10 mg/m3を超えた日数環境基準の適否測定局mg/m3 mg/m3 時間日 日 適○・否×鶴見区潮田交流プラザ0.032 0.071 0 1 無0 ○神奈川区総合庁舎 0.032 0.070 0 0 無0 ○港北区総合庁舎 0.029 0.061 0 0 無0 ○中区加曽台 0.031 0.069 3 1 無0 ○磯子区総合庁舎0.030 0.074 7 2 有2 ×保土ヶ谷区桜丘高校 0.027 0.065 0 0 無0 ○西区平沼小学校 0.027 0.063 0 1 無0 ○金沢区長浜 0.020 0.045 0 0 無0 ○鶴見区生麦小学校 0.030 0.068 0 0 無0 ○中区本牧 0.029 0.059 0 0 無0 ○戸塚区汲沢小学校 0.030 0.066 0 0 無0 ○港南区野庭中学校 0.033 0.070 0 0 無0 ○旭区鶴ヶ峯小学校 0.029 0.060 0 0 無0 ○瀬谷区南瀬谷小学校 0.034 0.067 0 0 無0 ○南区横浜商業高校 0.029 0.068 0 0 無0 ○栄区犬山小学校 0.027 0.063 0 0 無0 ○緑区三保小学校 0.029 0.062 0 0 無0 ○青葉区総合庁舎 0.029 0.062 0 0 無0 ○都筑区総合庁舎 0.027 0.060 0 0 無0 ○泉区総合庁舎 0.029 0.066 0 1 無0 ○備考：SPM の環境基準評価短期的評価：1 時間値の1 日平均値が0.10 mg/m3以下であり、かつ、1 時間値が0.20 mg/m3以下であること。長期的評価：1 年間の測定を通じて得られた1 日平均値のうち、高いほうから数えて2 %の範囲にある測定値を除外した後の最高値(1 日平均値の年間2 %除外値)を環境基準と比較して評価を行う。ただし、上記の方法に関わらず環境基準を超える日が2 日以上連続した場合には非達成とする。出典) 「平成16 年度の大気汚染状況について」(横浜市環境創造局環境科学研究所)3.5 規制によるPM 排出量の変化PMの排出量のうち、人為起源によるPMの排出量の推定例として、神奈川県におけるPM排出量の推計値を表 3.5-1に示す。平成17 年度推計値によると一次粒子は5,800 トン、二次粒子は14,440トンであり、一次粒子が約3 割、二次粒子が約7 割を占めている。都市域では、一次粒子の主要な発生源はディーゼル車であったが、近年の排出ガス規制の導入により削減が進んでおり、自動車の一次粒子排出推計量は平成9 年度の2,960 トン(12.4 %)に対し、平成17 年度では980 トン(4.8 %)と小さくなっている。これは、後述するように、自動車NOx・PM法などによる規制の効果12である。一方、船舶の一次粒子排出推計量は平成17 年度においても同程度と推定され、相対的に船舶からの寄与が大きくなってきている。他方、二次粒子については、平成9 年度の15,480 トン(65.1 %)に対し、平成17 年度では14,440トン(71.3 %)、削減量は約7 %となっており、同時期の一次粒子の削減量30 %と比べ少ない。このように二次粒子対策は陸上発生源を含め遅れており、相対的に二次粒子の影響が大きくなっている可能性がある。表 3.5-1 神奈川県におけるPM 排出量の推計値平成 9 年度平成 17 年度発生源区分 排出量(トン/年)構成比(%)排出量(トン/年)構成比(%)自動車2,960 12.4 980 4.8その他(工場・事業場、家庭、船舶等) 一次粒子 5,340 22.5 4,820 23.8排出量小計 8,300 34.9 5,800 28.7二次粒子生成量 15,480 65.1 14,440 71.3一次・二次粒子計 23,780 100.0 20,240 100.0出典) 「神奈川県自動車排出窒素酸化物および自動車排出粒子状物質総量削減計画」(2003 年7 月、神奈川県)より作成3.6 PM に対する規制状況我が国では、PMに対する規制は、かつては工場・事業場に対するばいじん対策が主であったが、平成5 年からディーゼル車に対する排出ガス規制が始まり、以降、規制値が順次強化されている。また、大都市地域において環境基準の達成率が特に低いことから、自動車NOx・PM法が平成13年に制定され、首都圏・中部圏・近畿圏の一部を対象に排出基準に適合しない車両の登録を規制する措置が導入された。このような排出規制や自動車NOx・PM法による規制に加え、首都圏では、条例により、自動車NOx・PM法の適用を受けない地域からの流入車をも含め、排出基準に適合しない自動車の運行を禁止する独自の制度が設けられている (表 3.6-1参照) 。このように自動車に対する規制は、排出規制値の設定、指定地域における全国一律規制をより厳しい上乗せ規制の設定による地域規制、さらに規制適用外の地域からの流入規制という流れで、移動発生源に対しても厳しい規制の枠組みがつくられている。表 3.6-1 自動車NOx・PM 法による車種規制と自治体の条例による運行規制の概要自動車 NOx・PM 法による車種規制一都三県における条例による運行規制対象地域8都道府県(埼玉県、千葉県、東京都、神奈川県、愛知県、三重県、大阪府および兵庫県)の一部埼玉県、千葉県、東京都、神奈川県の全域(島部を除く)規制物質NOx、PM PM対象自動車対象地域内に車検登録されている車両 対象地域内を運行する自動車対象車種 トラック、バス、特種車、ディーゼル乗用車トラック、バス、特種車規制開始時期 平成 14 年10 月平成 15 年10 月出典) 「自動車NOx・PM 法の車種規制について」(2005 年9 月、環境省・国土交通省)より作成13さらに、排ガス中のNOx・PM 除去のための排気後処理装置を十分に機能させるためには軽油中の硫黄分の低減が必要なことから、燃料規制が導入され、軽油中の硫黄分は2003 年には当時の基準の500 ppmから50 ppmへ、さらに2007 年からは10 ppmへと大幅に低減される見込みである。PM に対する規制は、国際的にも強化される方向にあり、WHO(World Health Organization：世界保健機関)では、2006 年にPM2.5 およびPM10 に対する大気質指針を初めて設定した。また、米国では2006 年12 月からPM2.5 のより厳しい大気環境基準が施行されている。一方、船舶に対する規制は、「海洋汚染等および海上災害の防止に関する法律」(昭和45 年法律第136 号)に基づき、平成17 年5 月から、NOx 排出規制および燃料規制(硫黄分の規制)が導入された。これは、MARPOL73/78 条約付属書Ⅵの内容をとりこんだものである。しかし、附属書ⅥにおいてもPMは規制外であり、二次粒子対策に結びつく燃料規制については、実態の硫黄分2.8 %に対して規制値は4.5 %と高く実質的な規制効果はごく小さいと考える。なお、IMO においては、2006 年4 月から船舶に対するPM 規制の可否について検討が開始されており、国内的にもIMO の今後の動向が注目されている。3.7 PM の環境中の挙動の解析方法環境中の PM の解析手法として、移流・拡散モデルによる手法とリセプターモデルによる手法がある。移流・拡散モデルは、排出量データ、気象データ、拡散パラメータ、粒子の生成・変換・除去過程等を考慮した数値シミュレーションを行い、環境濃度を推定する方法である。移流・拡散モデルでは、排出量や気象条件と環境濃度との関係の検討や、将来において排出量を削減した場合の環境濃度低減への効果の検討などについて、広域でのシミュレーションが可能である。しかし、広域での排出量を正確に把握することや、粒子の生成過程を正確に再現することなどに困難が伴う。また、粒子の生成・変換過程を含んだ数値シミュレーションを狭い範囲の港湾区域に適用することは、船舶発生源に比べて他の発生源の比率が圧倒的に大きいため、船舶影響を抽出することが困難である。一方、リセプターモデルは統計的手法によりPMの発生源寄与を解析する方法であり、リセプターモデルの代表的な手法として、CMB法(Chemical Mass Balance Method;化学質量収支法)がある。CMB法とは、環境中のある地点でPMを採取した場合、採取されたPMが様々な発生源から排出されたPMの合計であることと、発生源が特徴的な成分組成を持つことを利用し、発生源の成分組成と環境中で採取されたPMの成分組成から統計的に発生源別の寄与を推定する方法である(図3.7-1参照)。CMB法は比較的簡易な手法で発生源別の寄与が推定できるという利点があり、自治体や環境省の調査でよく採用されている。環境省による解析例を図 3.7-2に示す。CMB 法に使用する発生源の成分組成は、自動車排出ガス規制や工場等で使用する燃料油種の低硫黄化などから、近年、大きく変化している可能性がある。14二次粒子50.0%タイヤ磨耗1.0%自動車排出粒子36.7%石油燃焼ボイラー8.9%海塩0.1%道路堆積物0.2%廃棄物焼却0.3%鉄鋼工業3%CMB 法：自動車から発生する A 物質とB 物質の割合、および工場から発生するA 物質とB 物質の割合がわかっているときに、大気中で採取したA 物質とB 物質の割合から最小二乗法などを用いて自動車からと工場からの寄与率を推測する手法A 物質20 %B 物質60 %B 物質20 %A 物質40 %その他20 %その他50 %工場 調査地点 R 自動車PM測定値100μg/m3その他70図 3.7-1 CMB 解析手法のイメージ図出典) 「粒子状物質総量削減計画に係る粒子状物質実態調査 調査報告書」(2001 年11 月、環境省環境管理局)より作成図 3.7-2 CMB 法を用いた微小粒子の発生源別寄与の解析例(神奈川県池上交差点)本調査では、移流・拡散モデルによる手法を用いて、外洋を航行する船舶からのPMの長距離輸送について解析を行った。船舶起源のPMには一次粒子と二次粒子があり、両者は粒径や大気中での反応性の違いから、大気中の挙動が異なる。このため、一次粒子と二次粒子に分けて解析を行った。特に、二次粒子の解析に当たっては、大気中の様々な大気汚染物質を、汚染物質相互の影響や、ガス状物質から二次粒子生成過程などの化学反応過程、乾性沈着過程(重力による沈降や地表への衝突・吸収などにより大気から除去される過程)・湿性沈着過程(雨や雪に取り込まれて大気から除去される過程)などの物理過程を含めて取り扱うことができる広域シミュレーションモデルを用いた(図 3.7-3参照、モデルの詳細は「PMに関するシミュレーション結果」参照)。また、広域シミュレーションモデルでは解析できない局所的なPM の影響を把握するため、港湾周辺におけるPM の環境濃度の測定、およびこれまでほとんど情報が得られていない船舶排出ガス中のPM の成分分析を行った。A物質10μg/m3B物質20μg/m3μg/m31516出典) 岡本眞一：酸性降下物二次粒子汚染予測モデルの現状－長距離輸送モデル－、産業公害、Vol.27、No.10、1991.)を基に作成図 3.7-3 大気質輸送モデルで取り扱う現象ガス状物質の流れ粒子状物質の流れ4. PM に関するシミュレーションの概要ここでは東アジア域の外洋を航行する船舶の排出ガスに起因する PM の影響を把握するため、既存の移流・拡散モデルを用いてシミュレーションを実施し、船舶から粒子として排出される一次粒子と、ガスとして排出されたNOx、SOx が大気中で化学反応により粒子化した二次粒子の挙動を解析した。4.1 解析の内容4.1.1 解析領域日本近海の主要外航航路(アジア・日本・北アメリカを結ぶ航路)を含む約2,000 km × 500 kmの領域を対象として、航行船舶からのPMの大気中濃度や沈着量について航路からの距離による変化等を解析した(図 4.1-1参照)。この解析領域は、以下のことから船舶起因のPMの海洋上での挙動を把握するのに適しているため選定した。①大気汚染物質排出量はほとんどが船舶発生源であること②陸上発生源から離れているため陸上からの影響が小さいこと③領域内のほとんどが海面であるため気候条件が海洋性であること④アジア・日本・北アメリカを結ぶ主要航路であり代表性があること解析領域凡例解析領域排出源として考慮した航路図 4.1-1 シミュレーションの解析領域174.1.2 解析期間風向・風速、気温・湿度、降水量などの気象条件によって船舶からのPM の影響範囲が変化すると考えられるため、夏季と冬季について解析を行った。解析期間は以下のとおりである。夏季 2000 年8 月16 日～31 日冬季 2000 年1 月16 日～31 日4.1.3 解析項目解析項目を表 4.1-1に示す。一次粒子のシミュレーションでは、船舶からのPMの代表的な成分である元素状炭素(EC)を対象として解析を行った。また、二次粒子のシミュレーションでは、船舶の排出ガスから二次生成される硫酸塩(SO42-)、硝酸塩(NO3-)、二次粒子の生成に関与しているガス状物質のSO2、NO、NO2、HNO3、O3を対象に解析を行った。なお、二次粒子のシミュレーションモデル内では、解析項目とはしていないが人為起源・天然起源のVOCなども取り扱っており、解析項目との相互作用が盛り込まれている。表 4.1-1 シミュレーションによる解析項目一次粒子 元素状炭素(EC)二次粒子硫酸塩(SO42-)、硝酸塩(NO3-)二酸化硫黄(SO2)一酸化窒素(NO)二酸化窒素(NO2)硝酸ガス(HNO3)ガス状物質オゾン(O3)184.2 一次粒子4.2.1 モデルの概要一次粒子のシミュレーションは、広く用いられているプルームモデル＊1に重力沈降および海面への乾性沈着＊2の効果を取り入れたモデルを用いて行った。シミュレーションに用いた主な条件を以下に示す。なお、モデルの詳細は資料編Ⅰに示す。・風速航路付近における平均的な風速として 8 月は6.0 m/s、1 月は10.3 m/s とした。・船舶排出ガス中の一次粒子の粒径ディーゼル粒子の粒径は陸上の固定ディーゼル発生源と同程度であると仮定し、代表粒径を0.3 μm とした。・乾性沈着速度既存文献を参考に、代表粒径0.3 μm を考慮して、海面上の乾性沈着速度を0.5 cm/s と設定した。＊1 プルームモデル：物質の移流・拡散を解析的に取り扱うモデル。大気質の計算では、大気の状態が定常・一様であると仮定して、大気汚染物質の広がりを計算するモデル。水平方向・鉛直方向の濃度の広がりは正規分布で表される。図 4.2-2は、点煙源から排出されるときのプルームの概念図である。航路のような線煙源の場合は、y方向の濃度分布は一様になる。図 4.2-1 水平方向の広がりｘ：風下距離ｚ：高さｙ：風下軸からの水平距離Ｈ：煙源高さｕ：風速図 4.2-2 プルームモデルの概念図出典) 「新公害防止の技術と法規2006〔大気編〕」(2006 年1 月、社団法人産業管理協会)＊2 乾性沈着：重力による沈降や拡散、地表面への衝突などにより、大気からPMが除去される過程のこと。一定時間内に乾性沈着により大気から除去される量を乾性沈着速度という。y 軸方向の濃度分布Z 軸方向の濃度分布194.2.2 結果と考察距離帯別の一次粒子の沈着量および大気中の残存量を図 4.2-3に示す。図中左端の灰色の棒グラフは計算期間中に排出された一次粒子の総量を示しており、航路帯からの距離帯別に海面への沈着量を斜線、大気中の残存量を白色で示している。なお、大気中の残存量(白色部分)は、排出量から沈着量を差し引いた値であり、その距離帯からより遠方へ輸送される粒子も含んでいるため、実際の一次粒子の大気中濃度は、非常に小さな値となる。船舶から発生するディーゼル粒子は、ガス状物質あるいはそこから生じる二次粒子と異なり、重力の影響をより大きく受ける物理サイズを持つ。このため、航路からの距離が0～100 km帯では、排出ガス量に対する沈着量の割合は夏季で約6 割、冬季で約4 割となっている。後述する硫黄酸化物や窒素酸化物の二次粒子の乾性沈着速度は0.1～0.2 cm/s程度であり、二次粒子よりも早く海上に沈着することを示している。したがって、その影響範囲はガス状物質から生じる二次粒子に比較して狭いことが期待できる。また、0～1,000 km帯では夏季で約8 割、冬季で約7 割が沈着している。なお、ここでは湿性沈着を考慮していないので、実際に期待できる沈着量はさらに大きいと考えられる。なお、二次粒子のシミュレーションと同様の3 次元モデルを用いて試算した結果では、船舶航路からの距離が0～1,000 km帯において、排出ガス量に対する沈着量の割合は夏季で約6割、冬季で約3 割であり、プルームモデルによる計算結果と同様に二次粒子よりも早く海上に沈着することを示している(資料編Ⅰ 図 4.6-2 参照)。ただし、この3 次元モデルは検討段階のものであり、今後も精査が必要である。図 4.2-3 一次粒子の距離帯別存在量・乾性沈着量Aug. Jan.0.000.020.040.060.080.100.120.14emission 0-100km 0-300km 0-500km 0-700km 0-1,000kmEmission and Deposition Gg/16days)0.000.020.040.060.080.100.120.14emission 0-100km 0-300km 0-500km 0-700km 0-1,000kmEmission and Deposition Gg/16days)emission Amount in air Dry deposition204.3 二次粒子4.3.1 モデルの概要船舶から排出されたガス状の大気汚染物質は、化学反応等により粒子化し、一次粒子より広範囲に影響を及ぼすことが考えられる。このため、ガス状物質およびガス状物質から粒子化した二次粒子についてシミュレーションを行った。シミュレーションに用いたモデルは、ガス状物質から二次粒子への生成過程を組み込んでいる大気質輸送モデルのCMAQ＊3を用いた。CMAQの計算に必要な気象条件はRAMS＊4のシミュレーション結果を用いた。なお、今回の検討には、九州大学応用力学研究所(鵜野研究室)によるRAMS/CMAQ連携システムの計算結果を活用した(図 4.3-1参照)。ここで用いた CMAQ は米国やヨーロッパで多く用いられているモデルである。また、RAMS/CMAQ 連携システムはすでに数多くの論文として発表されて信頼を得ているシステムであり、システムを用いた計算結果については、日本周辺での大気の清浄な地点(利尻、竜飛、八方、隠岐、辺戸、小笠原等)の観測結果と対比して検討され、良い再現性のあることが確認されている。計算に用いた船舶および東アジア域の大気汚染物質排出量は、人為起源・自然起源を含めて、2000 年をベースとして算出された値を用いている。なお、本調査では船舶の影響を、船舶起源の他に人為起源・自然起源を含めた計算結果(①)から、船舶起源を除いた人為起源・自然起源の計算結果(バックグラウンド濃度＊5：②)を引いて求めている(①－②)。そのため、バックグラウンド濃度が清浄である外洋上では、付加された船舶排出ガスが環境中の汚染物質を消費する反応が進む場合もあるため、船舶の影響(①－②)が負として計算されることもある。21＊3 RAMS：RAMS(Regional Atmospheric Modeling System)は、コロラド州立大学で開発された3 次元気象モデルであり、温度、水蒸気、風速・風向、降水、降雪、雲などの気象成分の時間変化をシミュレートできるモデルである。＊4 CMAQ：CMAQ(Community Multiscale Air Quality model)は、アメリカ環境保護庁(EPA)が1998 年に発表した大気シミュレーションモデルで、大気中の様々な大気汚染物質を、汚染物質相互の影響も含めて同時に取扱うことが可能である。モデル内では、物質の輸送・拡散過程に加えて、ガス状物質同士の相互反応や光による反応を取り扱う気相反応過程、ガス状物質から二次粒子へ生成過程を取り扱うエアロゾル過程、雲中の雨滴内や雨滴とガス状物質との反応を取り扱う液相反応過程などの化学反応過程と、ガスや粒子が大気から地上へと沈着する乾性沈着過程や降水によってガスや粒子が大気から地上へと沈着する湿性沈着過程などの物理過程を含めて取り扱っている。広域での大気